研究人员开发出高性能高熵富锂层状氧化物阴极 用于锂离子电池

据外媒报道，伍斯特理工学院（Worcester Polytechnic Institute）的研究人员与位于韩国和伊利诺伊州的同事共同开发出用于锂离子电池的高熵富锂层状氧化物阴极（HE-LLO）。相关研究论文发表于期刊《Journal of Power Sources》。

图片来源：期刊《Journal of Power Sources》

高熵氧化物（HEO）因其稳定的固态相和成分灵活性而成为锂离子电池（LIB）的有前途的阴极材料。此次研究的是新型非等摩尔高熵阴极材料的结构和电化学性质，又称为高熵富锂层状氧化物（HE-LLO，Li1.15Na0.05Ni0.19Mn0.56Fe0.02Mg0.02Al0.02O1.97F0.03），并与原始富锂层状氧化物（PR-LLO，Li1.2Ni0.2Mn0.6O2）进行了比较。将多种阳离子（Na+、Al3+、Mg2+、Fe3+）和阴离子（F−）掺入HE-LLO中可引入成分多样性，通过熵稳定效应增强结构稳定性。

理论计算证实，HE-LLO的构型熵明显高于PR-LLO，支持其高熵特性。电化学评估表明，HE-LLO表现出相当好的容量保持率，在200次循环后，0.5C放电容量保持率为76.8%，而PR-LLO仅为36.2%。

即使在高温条件下，HE-LLO的表现也优于PR-LLO，在5C下经过100次循环后仍能保持76.1%的放电容量，而PR-LLO仅能保持12.4%。这些增强归因于HE-LLO改进的相可逆性和更高的Li+离子扩散系数，通过使用同步加速器X射线技术的原位表征以及密度泛函理论（DFT）计算进行了验证。这些发现凸显了非等摩尔HEO作为高性能阴极材料新设计策略的前景。

研究团队表示，层状氧化物阴极面临的挑战可以通过引入高熵概念来解决——高熵概念的特征是包含五种或更多种元素，其构型熵达到或超过1.5R，其中R代表理想常数（R = 8.314 J/mol·K）。将这些元素组合起来的灵活性提供了独特的优势，允许定制材料设计来修改阴极性能。虽然高熵策略最初应用于传统金属合金，但最近已扩展到包括非等摩尔金属氧化物。